Vitrificación de una corriente de residuos radioactivos resultantes de la producción de 99"Mo en la CNEA .
Por solicitud del PNGRR se realizo el estudio de la vitrificación de una corriente lìquida de residuos provenientes de la producción de Mo-99 con uranio de alto enriquecimiento (HEU, 90,0% U-235) en el reactor RA-3, entre los años 1985 y 2002, analizando cuatro matrices vítreas. Los vidrios fuero...
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| Autor principal: | |
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| Formato: | Tesis NonPeerReviewed |
| Lenguaje: | Español |
| Publicado: |
2018
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| Materias: | |
| Acceso en línea: | http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/780/1/1Poblet.pdf |
| Aporte de: |
| Sumario: | Por solicitud del PNGRR se realizo el estudio de la vitrificación de una corriente
lìquida de residuos provenientes de la producción de Mo-99 con uranio de alto enriquecimiento
(HEU, 90,0% U-235) en el reactor RA-3, entre los años 1985 y 2002, analizando
cuatro matrices vítreas. Los vidrios fueron: SG7 (aluminoborosilicato), VG-98/12 (borosilicato),
YAS (aluminosilicato de itrio) y SiO_2 poroso, de los cuales los primeros
dos fueron estudiados en el Departamento Materiales Nucleares con anterioridad para
la vitrificación de residuos de alto nivel de actividad proveniente de combustibles
gastados, mediante el proceso de sinterización. El vidrio YAS tiene amplia aplicación
en procedimientos médicos y debido a sus buenas propiedades de resistencia química
y mecánica se lo considera para la inmovilización de residuos, y el SiO_2 poroso es un
vidrio que permite la adsorción de los iones desde la solución residuo y luego del sellado
de sus poros por sinterizado constituye una matriz vítrea de SiO_2 que también exhibe
gran resistencia a la corrosión.
El residuo líquido, que consta de 36 l, es rico en Na y Al y contiene ademas casi 30
elementos químicos diferentes y fue simulado utilizando nitratos metálicos y óxidos de
los elementos detectados en el análisis químico realizado por el generador del residuo
en el CAE y complementados para algunos elementos faltantes mediante un modelo
de irradiación de los blancos de molibdeno con uranio de alto enriquecimiento (HEU
90,0% U-235 en el reactor RA-3 con nucleo HEU (90,0% U-235) o LEU (19,7% U-235),
realizado con el conjunto de programas SCALE 6.2.3.
El residuo simulado fue secado y con distintos tratamientos de desnitrificación fue
mezclado con los vidrios SG7, VG-98/12 y YAS para obtener cargas de 5, 10 y 20%
en peso de residuos para la inmovilización mediante sinterización. La inmovilización en
SiO_2 poroso se estudio a partir de la adsorción de la solución del residuo simulado en
este vidrio.
Se realizo un estudio teórico y experimental del proceso de sinterizado de los cuatro
vidrios para evaluar la influencia del agregado del residuo simulado en las cinéticas
de sinterizado y en las propiedades de los compuestos obtenidos. El estudio teórico se
baso en el modelo para partículas de vidrio polidispersas, el cual considera para la etapa
inicial de la sinterización el modelo de Frenkel y el modelo de Mackenzie-Shuttleworth
para las etapas intermedia y final. Utilizando este modelo pudimos predecir el rango
de temperaturas de sinterizado para cada vidrio y velocidad.
El análisis experimental del sinterizado se llevo a cabo en un microscopio de calentamiento,
con 6 velocidades de calentamiento: 0,1; 1; 3; 5; 10 y 20 K/min. En el vidrio
VG-98/12 luego de la sinterización se observo un aumento de volumen o hinchazón.
Las muestras se caracterizaron mediante microscopía óptica, difracción de rayos X,
microscopio electrónico de barrido (SEM) y espectroscopía de dispersión de energía de
rayos X (EDS). La incorporación del residuo en el vidrio SG7 provoco el hinchamiento
de este vidrio. Para los 3 casos de sinterización con residuos se observo una mayor
porosidad con el aumento de la carga en porcentaje en peso de residuos, estos vidrios
con 20% de carga de residuos no tienen un comportamiento de sinterización completo.
Los ensayos de lixiviación resultaron en que la perdida de masa para las muestras
de YAS con residuos era prácticamente nula desde 1 a 4 semanas de ensayo. Los vidrios
SG7 y VG-98/12 con residuos coloraban el agua luego de lixiviación ya desde la primera
semana y la perdida de masa era considerable. El análisis por ICP identicó que los
vidrios SG7 y SiO_2 lixiviaron U en el orden de 1 ppm, mientras que VG-98/12 y YAS
no registraron presencia de U en el lixiviante.
El vidrio YAS demostró las mejores propiedades para la vitrificación del residuo
estudiado. Mostró una mayor contracción en el proceso de sinterizado y mayor resistencia
a la lixiviación frente a los otros vidrios con residuos. Aunque este vidrio con
residuos cristaliza con todas las cargas en peso de residuos, esto no afecto su resistencia
a la corrosión por cortos tiempos. Sin embargo, se debe considerar que el vidrio YAS
exhibió alta porosidad para los 10 y 20% de carga de residuos. |
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