Desarrollo de plataformas de sensado SERS en base a nanoestructuras plasmónicas híbridas

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El objetivo de este trabajo es el desarrollo de un sistema de sensado SERS versátil utilizando estrategias de detección específica, similar a los etiquetados fluorescentes basados en anticuerpos o aptámeros. Para ello, se ensayó la síntesis de un tipo de material plasmónico muy utilizado en los últi...

Descripción completa

Detalles Bibliográficos
Autor principal: Benavides, Leandro Nicolás
Otros Autores: Castro, María Ana
Formato: Tesis doctoral publishedVersion
Lenguaje:Español
Publicado: Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales 2022
Acceso en línea:https://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n7054_Benavides
https://repositoriouba.sisbi.uba.ar/gsdl/cgi-bin/library.cgi?a=d&c=aextesis&d=tesis_n7054_Benavides_oai
Aporte de:
Repositorio Digital de la Universidad de Buenos Aires (UBA) de Universidad de Buenos Aires
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description El objetivo de este trabajo es el desarrollo de un sistema de sensado SERS versátil utilizando estrategias de detección específica, similar a los etiquetados fluorescentes basados en anticuerpos o aptámeros. Para ello, se ensayó la síntesis de un tipo de material plasmónico muy utilizado en los últimos años, las nanoestrellas de oro (AuNS). Este material provee una intensificación de campo electromagnético muy grande sobre las puntas de sus brazos, lo que permite aprovechar la intensificación de las débiles señales Raman de una molécula reportera y obtener las llamadas “nanoetiquetas” que son luego derivatizadas para lograr reconocimientos específicos. Para intentar mejorar la señal SERS del sistema, se debió realizar un recubrimiento de AuNS por Ag (AuNS@Ag), lo que permite lograr una intensificación de campo con un láser de 532 nm. Un capítulo de esta tesis se dedica íntegramente a la caracterización estructural de AuNS y AuNS@Ag, como también de sus derivados recubiertos por SiO2. Otro capítulo se dedica a explorar el desempeño SERS de las nanoestructuras sintetizadas. Estudiando una variedad de reporteros Raman con distintos grupos funcionales y modos de adsorción fue posible elegir la clase de reporteros que resultan óptimos para cada aplicación. También se exploró la capacidad de detección multiplex del sistema, como también la detección directa de analitos por la identificación de la “huella dactilar” que proveen los espectros SERS en muestras complejas. Con el objetivo de proporcionar nuevas funcionalidades a las estructuras sintetizadas, se dedica un capítulo al desarrollo de nuevos protocolos de síntesis de AuNS con propiedades magnéticas por la incorporación de magnetita. Por último, se realizan pruebas de concepto de los sistemas de sensado SERS utilizando el principio de detección por barrido superficial SERS. Utilizando las capacidades de escaneo del equipo LabRam, se preparan superficies derivatizadas con los analitos y se ponen en contacto con las nanoetiquetas derivatizadas para detección específica.
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spelling I28-R145-tesis_n7054_Benavides_oai2024-12-06 Castro, María Ana Benavides, Leandro Nicolás 2022-04-07 El objetivo de este trabajo es el desarrollo de un sistema de sensado SERS versátil utilizando estrategias de detección específica, similar a los etiquetados fluorescentes basados en anticuerpos o aptámeros. Para ello, se ensayó la síntesis de un tipo de material plasmónico muy utilizado en los últimos años, las nanoestrellas de oro (AuNS). Este material provee una intensificación de campo electromagnético muy grande sobre las puntas de sus brazos, lo que permite aprovechar la intensificación de las débiles señales Raman de una molécula reportera y obtener las llamadas “nanoetiquetas” que son luego derivatizadas para lograr reconocimientos específicos. Para intentar mejorar la señal SERS del sistema, se debió realizar un recubrimiento de AuNS por Ag (AuNS@Ag), lo que permite lograr una intensificación de campo con un láser de 532 nm. Un capítulo de esta tesis se dedica íntegramente a la caracterización estructural de AuNS y AuNS@Ag, como también de sus derivados recubiertos por SiO2. Otro capítulo se dedica a explorar el desempeño SERS de las nanoestructuras sintetizadas. Estudiando una variedad de reporteros Raman con distintos grupos funcionales y modos de adsorción fue posible elegir la clase de reporteros que resultan óptimos para cada aplicación. También se exploró la capacidad de detección multiplex del sistema, como también la detección directa de analitos por la identificación de la “huella dactilar” que proveen los espectros SERS en muestras complejas. Con el objetivo de proporcionar nuevas funcionalidades a las estructuras sintetizadas, se dedica un capítulo al desarrollo de nuevos protocolos de síntesis de AuNS con propiedades magnéticas por la incorporación de magnetita. Por último, se realizan pruebas de concepto de los sistemas de sensado SERS utilizando el principio de detección por barrido superficial SERS. Utilizando las capacidades de escaneo del equipo LabRam, se preparan superficies derivatizadas con los analitos y se ponen en contacto con las nanoetiquetas derivatizadas para detección específica. The objective of this work is the development of a versatile SERS sensing system using specific detection strategies, comparable to fluorescent tag-based antibody or aptamer detections. For that purpose, we studied and optimized the synthetic procedure for an emerging type of plasmonic material, gold nanostars (AuNS). This material provides a huge electromagnetic field enhancement on the tip of its branches, which can be leveraged to enhance the naturally weak Raman signals of a reporter molecule in its vicinity, achieving so-called “nanotags”, which are later adapted for specific recognition. To attempt to improve the SERS signal from the system, a silver coating was applied on AuNS (AuNS@Ag), which allows for field enhancement using a 532 nm laser excitation. A chapter of this dissertation is fully dedicated to the structural characterization of AuNS and AuNS@Ag as well as its derived SiO2-covered structures. Another chapter is dedicated to the exploration of the field enhancement properties of the synthesized nanostructures. By studying a variety of Raman reporter molecules with different moieties and adsorption modes, we were able to select the class of reporter molecule with best suits our objectives for each application. We also explored the ability of the proposed system as a basis for a multiplex detection system, as well as the direct detection of interesting analytes using the fingerprinting capabilities of Raman spectra. Aiming at providing new functionalities to the synthesized nanostructures, we dedicate a chapter to the development of variation on the synthetic protocol of AuNS to include magnetic properties in the form of magnetite nanoparticles. Lastly, we performed concept test on several SERS detection systems using the LabRam spectrometer’s surface scanning capabilities. These are based on using specific recognition elements between a support surface and our synthesized nanotags. Fil: Benavides, Leandro Nicolás. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales; Argentina. application/pdf https://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n7054_Benavides spa Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales info:eu-repo/semantics/openAccess https://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/2.5/ar Desarrollo de plataformas de sensado SERS en base a nanoestructuras plasmónicas híbridas Development of SERS sensing platforms based on hybrid plasmonic nanostructures info:eu-repo/semantics/doctoralThesis info:ar-repo/semantics/tesis doctoral info:eu-repo/semantics/publishedVersion https://repositoriouba.sisbi.uba.ar/gsdl/cgi-bin/library.cgi?a=d&c=aextesis&d=tesis_n7054_Benavides_oai

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