Compositos de nitruros de carbono como fotocatalizadores activos en el visible para la degradación de contaminantes

La contaminación ambiental es el resultado de la introducción de sustancias perjudiciales en el aire, agua y suelo, tanto por causas naturales como humanas, afectando la salud de los ecosistemas y de las personas. El crecimiento poblacional y la industrialización han ocasionado que esta problemática...

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Detalles Bibliográficos
Autor principal: Gómez Velázquez, Laura Sthefanía
Otros Autores: González, Mónica Cristina
Formato: Tesis Tesis de doctorado
Lenguaje:Español
Publicado: 2024
Materias:
Química
Fotocatalisis
Nitruro de carbono
Naranja de metilo
Nanotubos de carbono
Acceso en línea:http://sedici.unlp.edu.ar/handle/10915/168872
https://doi.org/10.35537/10915/168872
Aporte de:
SEDICI (UNLP) de Universidad Nacional de La Plata
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description La contaminación ambiental es el resultado de la introducción de sustancias perjudiciales en el aire, agua y suelo, tanto por causas naturales como humanas, afectando la salud de los ecosistemas y de las personas. El crecimiento poblacional y la industrialización han ocasionado que esta problemática vaya en incrementado, al aumentar la producción de desechos y emisiones nocivas. Cada sistema ambiental, por más distante o aparentemente separado que esté, está interconectado con otros ecosistemas. Sin embargo, la contaminación del agua es particularmente preocupante debido al incremento en su demanda y a la liberación indiscriminada de desechos industriales y domésticos, lo que compromete su calidad y pone en riesgo la salud humana y la biodiversidad. En este contexto, la regulación y el tratamiento de los efluentes industriales , especialmente los de la industria textil, es de fundamental importancia. Entre estos efluentes destacan los de la industria textil por su toxicidad y magnitud de descarga. Los colorantes azoicos son muy demandados porque son de bajo costo, garantizan una alta estabilidad y producen varios colores. Estos representan el 70% de todos los colorantes textiles producidos por la industria y contribuyen a la descarga anual de más de 29000 toneladas de manera inalterada en cuerpos de agua y suelos. Los procesos fotocatalíticos basados en los semiconductores son de potencial aplicación en el tratamiento de aguas residuales debido a sus bajos costos y por resultar ambientalmente benignos al no dejar residuos tóxicos luego de su uso. Es deseable que los fotocatalizadores posean características como estabilidad, capacidad de reutilización, bajo costo y baja toxicidad. En este contexto, los nanomateriales basados en carbono y nitrógeno resultan opciones prometedoras por cumplir con estos criterios. En este trabajo de tesis doctoral se llevó a cabo la síntesis de nanopartículas de nitruros de carbono (CNs) mediante métodos de termopolimerización a partir de distintos precursores como melamina, diciandimida, diciandiamida-acido barbitúrico y urea, mediante métodos de termopolimerización. Los materiales obtenidos se caracterizaron con distintas técnicas, como IR-ATR, DRX, AFM, HR-TEM, Isotermas de adsorción de N2 y análisis TGA. Se evaluó la eficiencia fotocatalítica de estos nanomateriales para la remoción del contaminante naranja de metilo (MO) con irradiación con lámparas centradas en 350 nm y un simulador solar, siendo los nitruros de carbono obtenidos de urea (CNu) los que tienen mayor actividad fotocatalítica. Además, se determinó que existe una correlación entre las distintas propiedades fisicoquímicas, como la cristalinidad y el área superficial con la eficiencia fotocatalítica. Se investigaron cuáles son las especies reactivas primarias y secundarias involucradas en la remoción de MO mediante procesos fotocatalíticos de CNu. Se propuso un mecanismo de reacción basado en los resultados obtenidos de la fotocatálisis en presencia de desactivadores de radicales y especies excitadas, ensayos de fotoelectroquímica, resonancia paramagnética electrónica y detección de productos estables por cromatografía líquida acoplada a espectrometría de masa. Una de las desventajas que se han mencionado para los CNs es su alta recombinación de transportadores de carga fotogenerados. Para disminuir este efecto, se exploró la formación de compositos entre nanotubos de carbono (NTC) y CNu con el objetivo de mejorar la eficiencia fotocatalítica y aumentar el tiempo de contacto entre las cargas fotogeneradas y el contaminante. Se realizaron compositos de CNu/NTC en donde se buscó la relación óptima entre los CNu y los NTC que, por un lado, debe de minimizar la dispersión de la luz por los NTC y por otro, disminuir la velocidad de recombinación de transportadores de carga fotogenerados. En conclusión, en esta tesis doctoral demostraron se optimizó la síntesis de nanopartículas de nitruros de carbono a partir de precursores basados en átomos de carbono y nitrógeno mediante métodos de termopolimerización. Los estudios de las propiedades fisicoquímicas permitieron correlacionarlas con su comportamiento fotocatalítico, siendo el área superficial de los CNs uno de los factores preponderantes para la remoción de contaminantes, particularmente frente al naranja de metilo. Se estableció el mecanismo de reacción y se identificaron las especies químicas reactivas involucradas en este proceso. Además, se implementó la estrategia de incorporar nanotubos de carbono para abordar las limitaciones asociadas con la recombinación de transportadores de carga.
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Sin embargo, la contaminación del agua es particularmente preocupante debido al incremento en su demanda y a la liberación indiscriminada de desechos industriales y domésticos, lo que compromete su calidad y pone en riesgo la salud humana y la biodiversidad. En este contexto, la regulación y el tratamiento de los efluentes industriales , especialmente los de la industria textil, es de fundamental importancia. Entre estos efluentes destacan los de la industria textil por su toxicidad y magnitud de descarga. Los colorantes azoicos son muy demandados porque son de bajo costo, garantizan una alta estabilidad y producen varios colores. Estos representan el 70% de todos los colorantes textiles producidos por la industria y contribuyen a la descarga anual de más de 29000 toneladas de manera inalterada en cuerpos de agua y suelos. Los procesos fotocatalíticos basados en los semiconductores son de potencial aplicación en el tratamiento de aguas residuales debido a sus bajos costos y por resultar ambientalmente benignos al no dejar residuos tóxicos luego de su uso. Es deseable que los fotocatalizadores posean características como estabilidad, capacidad de reutilización, bajo costo y baja toxicidad. En este contexto, los nanomateriales basados en carbono y nitrógeno resultan opciones prometedoras por cumplir con estos criterios. En este trabajo de tesis doctoral se llevó a cabo la síntesis de nanopartículas de nitruros de carbono (CNs) mediante métodos de termopolimerización a partir de distintos precursores como melamina, diciandimida, diciandiamida-acido barbitúrico y urea, mediante métodos de termopolimerización. Los materiales obtenidos se caracterizaron con distintas técnicas, como IR-ATR, DRX, AFM, HR-TEM, Isotermas de adsorción de N2 y análisis TGA. Se evaluó la eficiencia fotocatalítica de estos nanomateriales para la remoción del contaminante naranja de metilo (MO) con irradiación con lámparas centradas en 350 nm y un simulador solar, siendo los nitruros de carbono obtenidos de urea (CNu) los que tienen mayor actividad fotocatalítica. Además, se determinó que existe una correlación entre las distintas propiedades fisicoquímicas, como la cristalinidad y el área superficial con la eficiencia fotocatalítica. Se investigaron cuáles son las especies reactivas primarias y secundarias involucradas en la remoción de MO mediante procesos fotocatalíticos de CNu. Se propuso un mecanismo de reacción basado en los resultados obtenidos de la fotocatálisis en presencia de desactivadores de radicales y especies excitadas, ensayos de fotoelectroquímica, resonancia paramagnética electrónica y detección de productos estables por cromatografía líquida acoplada a espectrometría de masa. Una de las desventajas que se han mencionado para los CNs es su alta recombinación de transportadores de carga fotogenerados. Para disminuir este efecto, se exploró la formación de compositos entre nanotubos de carbono (NTC) y CNu con el objetivo de mejorar la eficiencia fotocatalítica y aumentar el tiempo de contacto entre las cargas fotogeneradas y el contaminante. Se realizaron compositos de CNu/NTC en donde se buscó la relación óptima entre los CNu y los NTC que, por un lado, debe de minimizar la dispersión de la luz por los NTC y por otro, disminuir la velocidad de recombinación de transportadores de carga fotogenerados. En conclusión, en esta tesis doctoral demostraron se optimizó la síntesis de nanopartículas de nitruros de carbono a partir de precursores basados en átomos de carbono y nitrógeno mediante métodos de termopolimerización. Los estudios de las propiedades fisicoquímicas permitieron correlacionarlas con su comportamiento fotocatalítico, siendo el área superficial de los CNs uno de los factores preponderantes para la remoción de contaminantes, particularmente frente al naranja de metilo. Se estableció el mecanismo de reacción y se identificaron las especies químicas reactivas involucradas en este proceso. Además, se implementó la estrategia de incorporar nanotubos de carbono para abordar las limitaciones asociadas con la recombinación de transportadores de carga. Doctor en Ciencias Exactas, área Química Universidad Nacional de La Plata Facultad de Ciencias Exactas Tesis Tesis de doctorado http://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/4.0/ Creative Commons Attribution-NonCommercial-ShareAlike 4.0 International (CC BY-NC-SA 4.0) application/pdf

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